Particules de silice fonctionnalisées au fer comme sorbant ingénieux pour l'élimination du fluorure de l'eau

May 29, 2023

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 8018 (2023) Citer cet article

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La rareté de l'eau potable reste une préoccupation mondiale. Le fluorure est un polluant répandu dans les eaux souterraines qui a des effets néfastes sur la santé. Pour résoudre ce problème, nous avons conçu un sorbant de défluoration à base de silice à partir de pierre ponce obtenue du volcan Paka dans le comté de Baringo, au Kenya. La technique de lixiviation alcaline a été utilisée pour extraire les particules de silice de la pierre ponce, qui ont ensuite été modifiées avec du fer pour améliorer leur affinité pour le fluorure. Pour évaluer son efficacité, des échantillons d'eau de forage sélectionnés ont été utilisés. La microscopie électronique à balayage, la diffraction des rayons X, l'infrarouge à transformée de Fourier et la spectroscopie de fluorescence X ont été utilisées pour caractériser le sorbant. Les particules de silice extraites étaient pures et amorphes à 96,71 %, tandis que les particules de silice fonctionnalisées au fer contenaient 93,67 % de SiO2 et 2,93 % de Fe2O3. Le pH, la dose de sorbant et le temps de contact optimaux pour la défluoration d'une solution initiale de fluorure à 20 mg/L étaient respectivement de 6, 1 g et 45 min. La défluoration suit une cinétique de pseudo-second ordre et correspond à l'isotherme de Freundlich. Les niveaux de fluorure dans l'eau de forage ont diminué de façon spectaculaire ; Intex 4,57–1,13, Kadokoi 2,46–0,54 et Naudo 5,39–1,2 mg/L, indiquant que le sorbant à base de silice développé à partir de roche ponce peu coûteuse, abondante et disponible localement est efficace pour la défluoration.

L'eau souterraine est la source d'eau potable la plus facilement accessible, mais elle est aussi la plus polluée1,2. Le fluorure est l'un de ces polluants, bien qu'à de faibles niveaux, il soit également essentiel dans l'organisme en tant qu'oligo-élément pour le développement des dents et des os3,4. Une exposition prolongée à des niveaux élevés de fluorure peut provoquer une fluorose dentaire et squelettique, ainsi que des dommages aux reins, au foie, au cerveau et aux glandes thyroïdiennes5,6. Plus de 260 millions de personnes dans le monde sont exposées à des niveaux élevés de fluorure dans les eaux souterraines de la vallée du Rift en Afrique de l'Est, en Asie, en Europe et en Amérique7,8,9. Cela a été attribué à des processus géogéniques tels que les activités volcaniques et l'altération des minéraux riches en fluorure10,11. L'enrichissement en fluor des eaux souterraines est également facilité par les effluents des industries des engrais, de la céramique, des pesticides, du verre, de l'aluminium et des réfrigérants12,13,14. Aujourd'hui, l'Organisation mondiale de la santé (OMS) a établi la limite autorisée de fluorure dans l'eau potable à 1,5 mg/L15. Par conséquent, les processus de défluoration tels que l'échange d'ions, l'adsorption, la coagulation, la précipitation et l'osmose inverse sont cruciaux pour maintenir les niveaux de fluorure dans cette plage12. ,16. Cependant, la majorité de ces techniques sont coûteuses à entretenir et à exploiter. Une autre contrainte est la production de boues toxiques par des méthodes telles que la précipitation, la coagulation et la filtration sur membrane. De plus, des techniques telles que l'osmose inverse et l'échange d'ions sont compliquées et coûteuses, nécessitant l'utilisation d'adsorbants d'eau17,18. L'adsorption est la technique de purification de l'eau la plus préférée car elle est bon marché, efficace, ne génère pas de boues, est simple à utiliser et ne nécessite pas d'électricité ni de compétences spécialisées pour fonctionner. De plus, les adsorbants peuvent être régénérés et réutilisés, ce qui en fait les meilleurs au niveau des ménages et dans les petites communautés des zones rurales moins développées19. Le charbon actif commercial dérivé du charbon est l'un des adsorbants les plus efficaces pour éliminer le fluorure de l'eau. Il a une surface spécifique élevée et est très poreux, mais il est extrêmement coûteux et présente des difficultés de régénération17. D'autres matériaux efficaces incluent la bauxite20, le charbon osseux, les oxydes métalliques, les matériaux polymères, les biosorbants21, les déchets agricoles6, les matériaux marins, les cendres volantes, les matériaux carbonés22, les nanoparticules23 et les géomatériaux24, qui sont tous peu coûteux et facilement disponibles, comme c'est le cas de la silice. minéral (SiO2). La silice est un matériau de bon augure avec des caractéristiques distinctes qui satisfont à presque tous les critères de sélection des adsorbants idéaux pour la purification de l'eau, tels que l'inertie chimique, la stabilité structurelle et thermique, la surface spécifique élevée, la non-toxicité, la grande taille des pores et la présence de surfaces fonctionnelles. groupes (–Si–OH et –Si–O–Si–) qui sont facilement modifiés pour améliorer la sélectivité vis-à-vis d'un polluant cible25. De plus, il est abondant et largement distribué dans la nature, en particulier dans les roches volcaniques comme la pierre ponce (60–70 %)26,27. Il est abondant au Kenya le long du système de la vallée du Rift dans des centres volcaniques tels que les cratères Barrier, Namanuru, Emuruangogolak, Silali, Paka, Korosi, Menengai, Longonot et Suswa28. Mourhly et al. ont démontré qu'il est possible d'isoler des particules de silice rentables à partir de roche volcanique de pierre ponce en utilisant un protocole d'extraction alcaline à basse température. Cette méthode a produit des nanoparticules de silice amorphe pures à 94 % avec une surface spécifique élevée (422 m2g-1) et un diamètre de pore moyen de 5,5 nm qui ont été utilisées comme matériau de support pour la catalyse29. Comme indiqué précédemment, la défluoration a été réalisée en utilisant une variété de techniques et d'adsorbants. Cependant, sur la base de l'examen de la littérature, nous n'avons connaissance d'aucun rapport sur la silice extraite de la pierre ponce puis modifiée avec du fer pour l'élimination du fluorure de l'eau. Par conséquent, dans cette étude, un sorbant de défluoration à base de silice a été préparé en isolant les particules de silice de la roche ponce par lixiviation alcaline, puis sa surface modifiée avec Fe3+ (acide dur) pour augmenter la sélectivité envers F− (base dure), et utilisé pour évaluer l'élimination du fluorure de eau. Des expériences discontinues ont été utilisées pour évaluer la cinétique et l'isotherme de l'adsorption du fluorure, ainsi que les effets du pH, du temps de contact, du dosage et de la concentration initiale de fluorure sur l'élimination du fluorure. L'efficacité de l'adsorbant a ensuite été évaluée à l'aide d'échantillons d'eau de forage.

Avec l'aide d'un géologue, environ 5 kg de roche ponce ont été prélevés au hasard dans un sac d'échantillonnage en polyéthylène propre et bien étiqueté du volcan Paka dans le comté de Baringo, au Kenya (36° 10′ 59″ E et 0° 55′ 14″ N ).

Les produits chimiques et réactifs de qualité analytique suivants ont été utilisés dans cette étude : HCl, NaOH, H2SO4, NaF, tampons de pH et tampon d'ajustement de la force ionique totale (TISAB) achetés à Sigma-Aldrich via Kobian Scientific Limited au Kenya et utilisés sans autre purification. De plus, de l'eau déionisée a été utilisée partout.

Les niveaux de fluorure ont été évalués à l'aide d'un modèle d'électrode sélective d'ions (ISE) (Elit 9801) conformément au protocole standard de l'American Public Health Association30.

Les échantillons de roche ponce ont été soigneusement nettoyés avec de l'eau déminéralisée, séchés et broyés. La poudre broyée a ensuite été passée à travers un tamis de 180 μm pour obtenir des tailles de particules uniformes, qui ont ensuite été activées dans un modèle de four à moufle (STT-1200C-3.5-12) à 500 ° C pendant 3 h.

Les particules de silice ont été récupérées en trois exemplaires à partir de pierre ponce en utilisant un protocole de lixiviation alcaline à basse température décrit par Mourhly et al.29. En bref, 10 g de pierre ponce broyée ont été chauffés au reflux avec 300 mL de NaOH 3 M à 100 °C pendant 4 h tout en agitant à 300 tr/min pour dissoudre le silicate et former une solution de Na2SiO331. Pour récupérer Na2SiO3, la bouillie a été filtrée avec du papier filtre sans cendre (Whatman n° 41). Le filtrat a ensuite été acidifié avec des gouttes de H2SO4 5 M à pH 7 tout en agitant vigoureusement pour former du gel de silice32. Avant la filtration et le lavage soigneux, le gel de silice a été vieilli pendant une nuit. Le gel de silice a ensuite été séché pendant une nuit à 110 ° C avant d'être chauffé au reflux avec du HCl 1 M pendant 3 h à 100 ° C pour éliminer tous les minéraux solubles tels que Fe, Al, Ca et Mg. La suspension a été filtrée, soigneusement lavée et séchée pendant une nuit à 110°C. Le produit final a été activé pendant 3 h dans un four à moufle à 550 ° C pour donner de très fines particules de silice blanche (SP) en poudre.

La quantité de silice récupérée à partir de la pierre ponce a été calculée à l'aide de l'équation. (1) 33.

Le poids moyen de silice dans la pierre ponce est le produit du poids moyen de la pierre ponce utilisée dans l'extraction et du pourcentage moyen de SiO2 obtenu à partir de l'analyse XRF.

Les particules de silice ont été revêtues de fer selon la méthodologie établie par la Réf.34. Dans une solution de 50 mL contenant 1 g de Fe(NO3)3·9H2O, 10 g de particules de silice ont été dissous. Le pH de la solution a été ajusté à 7 avec du NaOH 0,5 M puis agité à température ambiante pendant 1 h. Le mélange a été centrifugé et les particules résultantes ont été soigneusement lavées et séchées pendant une nuit à 105°C. Enfin, les particules de silice recouvertes de Fe (FCSP) ont été activées dans un four à moufle pendant 6 h à 500 ° C avant d'être stockées dans un récipient en plastique propre.

La composition chimique en vrac de la pierre ponce, des particules de silice (SP) et des particules de silice revêtues de Fe (FCSP) a été déterminée à l'aide d'un spectrophotomètre à fluorescence X (XRF) (Rigaku ZSX Primus II). Pour l'identification de phase, un modèle de diffractomètre à rayons X (DRX) (Rigaku MiniFlex II) avec un rayonnement de cuivre (CuKα = 1,5418 Å) fonctionnant à 15 mA et 30 kV a été utilisé pour enregistrer des diffractogrammes entre 2θ de 3° et 50°, avec un taille de pas de 0,02 à 2 s par pas. Les groupes fonctionnels ont été identifiés à l'aide d'un spectrophotomètre infrarouge à transformée de fourier Shimadzu (FTIR) (IRAffinity-1S) en mode de réflectance totale atténuée, avec des spectres enregistrés entre 4000 et 400 cm-1 avec une résolution de 4 cm-1. La morphologie des particules de silice a été examinée à l'aide d'un microscope électronique à balayage (JCM-7000-JEOL).

Une expérience discontinue a été menée à température ambiante pour déterminer le pH optimal, la dose de sorbant, le temps de contact et la concentration initiale de fluorure pour l'élimination du fluorure à l'aide de FCSP. Les équations (2) et (3) ont été utilisées pour calculer la quantité de fluorure adsorbée à l'équilibre (\({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\)) et le pourcentage de fluorure éliminé35.

où M (g) est la masse de sorbant, V (L) est le volume de la solution, \({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\)(mg/g) est la quantité de fluorure adsorbé à l'équilibre, \({\mathrm{C}}_{\mathrm{o}}\) et \({\mathrm{C}}_{\mathrm{e}}\) (mg/L) est le concentrations de fluorure initiales et d'équilibre, respectivement36.

L'effet du pH sur l'élimination du fluorure a été étudié en utilisant 1,5 g de FCSP et 250 mL d'une solution de fluorure à 20 mg/L. Le pH a été varié de 2 à 10 en utilisant du HCl 0,05 M et du NaOH 0,05 M. Les solutions ont été agitées à température ambiante pendant 90 min avant d'être filtrées avec du papier filtre Whatman n° 42. La concentration résiduelle de fluorure dans le filtrat a ensuite été déterminée à l'aide d'une électrode sélective d'ions (ISE).

L'effet de la dose de sorbant sur la défluoration a été évalué en équilibrant diverses doses de sorbant (0,2 à 2,5 g) avec 250 mL d'une solution de fluorure à 20 mg/L au pH optimal de 6. Les solutions ont été agitées à température ambiante pendant 90 min avant d'être filtré avec du papier filtre Whatman n° 42. La concentration résiduelle en fluorure dans le filtrat a ensuite été déterminée à l'aide d'un ISE.

La capacité d'adsorption des FCSP en fonction du temps a été étudiée en utilisant 250 mL d'une solution initiale de fluorure à 20 mg/L à pH optimal (6) et dose de sorbant (1 g) en faisant varier le temps de contact de 5 à 90 min. Après avoir agité les solutions pendant un temps prédéterminé à température ambiante, on les a laissées décanter pendant 2 min avant d'être filtrées avec du papier filtre Whatman n° 42. La concentration de fluorure résiduel dans les filtrats a ensuite été déterminée à l'aide d'un ISE.

L'effet de la concentration initiale de fluorure sur la défluoration a été étudié en utilisant le pH optimal (6), la dose (1 g) et le temps de contact (45 min), et la concentration initiale de fluorure a varié de 2 à 60 mg/L. Après agitation des solutions pendant 45 min à température ambiante, elles ont été laissées décanter pendant 2 min avant d'être filtrées avec du papier filtre Whatman n° 42. La concentration de fluorure résiduel dans les filtrats a ensuite été déterminée à l'aide d'un ISE.

Dans cette étude, les modèles de Langmuir et Freundlich ont été utilisés pour interpréter les données d'adsorption37. Le modèle de Freundlich décrit généralement un système hétérogène basé sur l'hypothèse que la sorption a lieu dans plusieurs sites et que lorsque le nombre d'adsorbats augmente, l'énergie de liaison de surface diminue de façon exponentielle, ce qui implique une formation multicouche. Le modèle est exprimé par les Eqs. (4) et (5) 38.

où \({\mathrm{C}}_{\mathrm{e}}\) (mg/L) est la concentration de fluorure à l'équilibre. \({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\) (mg/g) est la quantité de fluorure adsorbée par unité de masse d'adsorbant. \({\mathrm{K}}_{\mathrm{F}}\) (mg/g) est le coefficient de Freundlich indiquant la capacité de sorption du sorbant. 1/n (sans unité) est la constante, signifiant l'hétérogénéité de surface ou l'intensité d'adsorption avec une valeur allant de 0,1 à 139. Le modèle de Langmuir décrit essentiellement un type d'adsorption monocouche et il est exprimé par l'Eq. (6)40.

où \({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\) (mg/g) est la quantité de fluorure adsorbée par unité de masse d'adsorbant. \({\mathrm{C}}_{\mathrm{e}}\) (mg/L) est la concentration de fluorure à l'équilibre. \({\mathrm{q}}_{\mathrm{max}}\) (mg/g) est la capacité maximale d'adsorption monocouche. \({\mathrm{K}}_{\mathrm{L}}\) est la constante de Langmuir décrivant l'affinité de l'adsorbant envers l'adsorbat.

La valeur du facteur de séparation (RL) exprimée par l'Eq. (7) indique la pertinence du modèle de Langmuir pour ajuster les données :

La valeur de RL indique si l'isotherme est favorable (0 < RL < 1), défavorable (RL > 1), linéaire (RL = 1) ou irréversible (RL = 0).

Des modèles cinétiques de pseudo-premier ordre et de pseudo-second ordre ont été utilisés pour étudier la vitesse et le mécanisme de défluoration39. Le pseudo-premier ordre est idéal pour les processus de sorption simples dans lesquels la saturation se produit en 20 à 30 min41 et il est exprimé par l'Eq. (8) 42,43.

Intégrer et linéariser Eq. (8) donne les équations. (9) ou (10)44.

où \({\mathrm{q}}_{\mathrm{t}}\) et \({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\) sont les concentrations de fluorure (mg/g) à un le temps (t) et l'équilibre, respectivement, et \({\mathrm{K}}_{1}\) (min−1) désigne la constante de vitesse. Tracer \(\mathrm{log }\left({q}_{e }-{q}_{t}\right)\) en fonction du temps donne une ligne droite et les valeurs de \({\mathrm{q}} _{\mathrm{e}}\) et \({\mathrm{K}}_{1}\) sont déterminés à partir de l'ordonnée à l'origine et de la pente, respectivement43.

Des échantillons d'eau de forage prélevés à Tiaty dans le comté de Baringo, au Kenya, ont été utilisés pour évaluer l'efficacité des FCSP dans la défluoration. Hormis la filtration avec du papier filtre Whatman n° 42, les échantillons ont été utilisés sans aucun autre traitement. Les niveaux de fluorure initiaux ont été déterminés, puis la défluoration a été effectuée en utilisant la dose optimale de sorbant (1 g) et le temps de contact (45 min). Les niveaux de fluorure résiduel ont ensuite été déterminés.

Une expérience de désorption discontinue a été réalisée selon Rafigue et ses collègues avec une légère modification pour évaluer la capacité des adsorbants à être régénérés et recyclés13. Cinq cycles consécutifs d'expériences d'adsorption-désorption ont été réalisés en utilisant du NaOH 0,1 M comme agent désorbant. Le sorbant usé a été trempé dans du NaOH pendant 2 h, lavé avec de l'eau désionisée jusqu'à ce que le pH de l'eau lavée soit de 7, puis séché dans un four à 90 °C pendant 4 h. Une solution de fluorure de concentration initiale de 20 mg/L a été utilisée avec une dose de sorbant optimale (1 g) et un temps de contact (45 min).

A partir d'une moyenne de 9,978 g de pierre ponce utilisée, 5,296 g de particules de silice (SP) ont été récupérées. Selon l'éq. (1). Cela implique que l'extraction de particules de silice à partir de roche ponce par lixiviation alcaline est viable. Des recherches antérieures ont révélé un résultat similaire29.

Le tableau 1 montre les composants chimiques de la pierre ponce, des particules de silice (SP) et des particules de silice revêtues de Fe (FCSP) dérivées de l'analyse XRF. Les principaux composants sont SiO2 (61,41%), Al2O3 (12,07%) et Fe2O3 (11,06%).

De même, dans des recherches antérieures, le SiO2 était le composant le plus abondant de la pierre ponce, représentant 61,6 %27 et 63,4 %26. Comme démontré dans le tableau 1, les SP isolés contenaient exclusivement du SiO2. L'absence d'autres oxydes précédemment présents dans la roche ponce brute, ainsi que la teneur élevée en silice de 96,71 %, impliquent que des SP relativement purs ont été extraits. Les teneurs en SiO2 et Fe2O3 dans les FCSP étaient de 93,67 % et 2,93 %, respectivement. La réduction de SiO2 de 96,71 % (SP) à 93,67 % (FCSP) avec l'ajout de Fe2O3, qui n'était pas présent dans les SP purs, révèle que le revêtement de fer des SP était efficace.

Un diffractomètre à rayons X a été utilisé pour identifier les minéraux présents dans la pierre ponce, les SP et les FCSP. Selon les diffractogrammes de la figure 1, la pierre ponce comprend des minéraux en phase cristalline, principalement de l'anorthoclase, du feldspath et du quartz45.

Diffractogrammes de rayons X de (a) pierre ponce, (b) particules de silice et (c) particules de silice revêtues de Fe.

Les particules de silice extraites présentaient un seul pic large de 2θ de 15° à 30°, centré à 2θ de 22°, ce qui est une caractéristique distinctive de la silice amorphe46. L'absence de pics cristallins précédemment observés dans la roche ponce confirme que les SP isolés étaient majoritairement amorphes31. Les particules de silice revêtues de Fe étaient également amorphes.

Les groupes fonctionnels présents dans la pierre ponce, les SP et les FCSP sont représentés à la Fig. 2.

Spectre FTIR de pierre ponce (a), de particules de silice (b) et de particules de silice revêtues de Fe (c).

La vibration d'étirement de la liaison O–H du groupe silanol (Si–OH) est responsable du large pic détecté entre 3000 et 3700 cm−1 et centré à 3352 cm−132,33. Une bande forte à 1048 cm−1 correspond à un étirement asymétrique de la liaison Si–O, tandis que les bandes à 454 et 789 cm−1 concernent respectivement la flexion et les vibrations asymétriques de la liaison Si–O dans le groupe siloxane47. Les bandes à 2985, 1741 et 1375 cm−1 sur la roche ponce sont attribuées respectivement à l'étirement C–H, à l'étirement C=O et à la courbure C–H48.

Les micrographies SEM de la figure 3 démontrent que les particules de silice extraites étaient sphériques et agglomérées ensemble pour former des amas. Cela dénote de la silice amorphe et est cohérent avec les données XRD (Fig. 1). Une découverte similaire a été faite lorsque des particules de silice ont été extraites de la pierre ponce29.

Micrographies SEM pour les particules de silice à différents grossissements (gauche × 110 et droite × 1500).

L'effet du pH sur l'élimination du fluorure de l'eau par les FCSP a été étudié et les résultats sont présentés à la Fig. 4.

Effet du pH sur la capacité d'adsorption des FCSP (concentration initiale en fluor = 20 mg/L, dose de sorbant = 1,5 g et temps de contact = 90 min).

Comme illustré sur la figure 4, la sorption du fluorure est passée de 41,6 % à pH 2 à un optimum de 83,4 % à pH 6, puis a diminué à mesure que le pH augmentait davantage. Le pH de la solution est un paramètre important dans le processus d'adsorption puisqu'il régule la charge de surface du sorbant et le degré d'ionisation de l'adsorbat49. La capacité de sorption réduite à faible pH pourrait être due à la génération d'acide fluorhydrique faiblement ionisant, qui diminue la disponibilité des ions fluorure libres pour les interactions électrostatiques avec Fe3+ sur la surface du sorbant7,49. Les baisses de capacité de sorption de 83,4 à 19,6 % avec des augmentations de pH de 6 à 10 peuvent être attribuées à la compétition pour le site actif sur l'adsorbant entre les ions OH- et F- en raison de leurs tailles et charges ioniques similaires24. De plus, la diminution de la capacité de sorption à pH alcalin peut être due à la répulsion électrostatique des ions fluorure avec la surface adsorbante chargée négativement9.

L'effet de la dose de sorbant sur la défluoration a été étudié en faisant varier la dose de sorbant de 0,2 à 2,5 g au pH optimal de 6. La figure 5 illustre les résultats.

Effet de la dose de sorbant sur la capacité d'adsorption des FCSP (concentration initiale en fluor = 20 mg/L, pH = 6 et temps de contact = 90 min).

Les résultats montrent que l'augmentation de la dose de sorbant de 0,2 à 1,0 g augmente l'élimination du fluorure de 56,4 à 85,8 %. Selon Nehra et ses collaborateurs, cela est probablement dû à la disponibilité d'un plus grand nombre de sites de sorption actifs inoccupés et à l'existence de plus de surfaces de sorption50. Cependant, l'augmentation de la dose de sorbant de 1,0 à 2,5 g n'a aucun effet perceptible sur la capacité de sorption, probablement en raison de l'agglomération ou du chevauchement des sorbants, ce qui réduit la disponibilité des sites de sorption actifs à des doses de sorbant plus élevées51. Dans des études antérieures, la plupart des adsorbants présentaient une tendance similaire14,52.

L'effet du temps de contact sur l'élimination du fluorure a été étudié en faisant varier le temps de contact de 5 à 90 min en utilisant un pH optimal (6) et une dose de sorbant (1 g). La figure 6 illustre les résultats.

Effet du temps de contact sur la capacité d'adsorption des FCSP (concentration initiale en fluor = 20 mg/L, pH = 6 et dose de sorbant = 1 g).

La sorption du fluorure a augmenté rapidement au début, passant de 49,2 à 84,5 % à 5 et 45 min (Fig. 6). La présence d'un nombre plus élevé de sites actifs vacants et d'un gradient de concentration de fluorure peut être responsable du taux initial élevé de sorption de fluorure49. Après 45 min, il y avait des changements négligeables dans l'absorption de fluorure, probablement en raison d'une diminution du nombre de sites actifs et de la concentration de fluorure14.

L'effet de la concentration initiale de fluorure sur l'élimination du fluorure a été étudié à température ambiante en faisant varier la concentration initiale de fluorure de 2 à 60 mg/L tout en utilisant le pH optimal (6), la dose de sorbant (1 g) et le temps de contact (45 min). La figure 7 illustre les résultats.

Effet de la concentration initiale en fluor sur la capacité de sorption des FCSP (concentration initiale en fluor = 20 mg/L, pH = 6 et temps de contact = 45 min).

L'absorption de fluorure est plus importante lorsque la concentration initiale de fluorure est plus faible que lorsque la concentration initiale de fluorure est plus élevée (Fig. 7). Cela signifie que la capacité du sorbant diminue à mesure que les concentrations initiales de fluorure augmentent. Cela pourrait être attribué à la saturation du site actif du sorbant en raison d'un plus grand rapport fluorure/site actif du sorbant53. Des recherches antérieures ont également montré qu'à mesure que la concentration initiale de fluorure augmente, la capacité d'élimination du fluorure du sorbant diminue41,54,55.

Les modèles de Freundlich et Langmuir ont été utilisés pour interpréter les données de l'expérience d'adsorption. Les parcelles sont présentées dans les Fig. 8 et 9, respectivement.

Diagramme d'isotherme d'adsorption de Freundlich.

Diagramme d'isotherme d'adsorption de Langmuir.

Le tableau 2 montre que les données expérimentales correspondent mieux au modèle isotherme de Freundlich (R2 = 0,989) qu'à l'isotherme de Langmuir (R2 = 0,941). Les valeurs de 1/n (0,419) entre 0,1 et 1,0 et n (2,384) entre 1 et 10 ont confirmé la force de liaison élevée entre l'adsorbat et l'adsorbant, ainsi que la nature hétérogène de la surface de l'adsorbant. De plus, la faible valeur de 1/n indique l'hétérogénéité de la surface adsorbante13. La faible valeur de la constante de Langmuir (KL), 0,277 L/mg, implique une faible chaleur d'adsorption56. La valeur RL de 0,15 (tableau 2), comprise entre 0 et 1, indique des conditions expérimentales favorables à la sorption. Selon le modèle de Langmuir, qmax est de 8,913 mg/g (tableau 2).

La vitesse ainsi que le mécanisme de défluoration ont été évalués à l'aide de modèles cinétiques de pseudo-premier ordre et de pseudo-second ordre. Les parcelles sont présentées dans les Fig. 10 et 11, respectivement.

Tracé de cinétique de pseudo-premier ordre.

Diagramme de cinétique de pseudo-second ordre.

Les tracés de régression linéaire montrent que les données expérimentales correspondent mieux au modèle de pseudo-second ordre, qui a un coefficient de corrélation plus élevé de R2 = 0,992 (tableau 3), que le modèle de pseudo-premier ordre (R2 = 0,988).

L'ajustement de ces données à un modèle de pseudo-second ordre montre que l'adsorption se produit par chimisorption causée par des attractions électrostatiques ou, plus probablement, des processus d'échange d'ions54,57. Ces résultats sont cohérents avec la majorité des études précédentes sur l'élimination du fluorure à l'aide de divers adsorbants, comme le montre le tableau 4.

Des échantillons d'eau prélevés dans le comté de Tiaty Baringo au Kenya ont été utilisés pour examiner l'efficacité des FCSP dans la défluoration ; les résultats sont présentés à la Fig. 12.

Comparaison des niveaux de fluorure dans les eaux souterraines brutes et traitées.

Les FCSP adsorbent une quantité raisonnable de fluorure de l'eau, jusqu'au critère de l'OMS de 1,5 mg/L61. Cependant, le pourcentage d'élimination du fluorure était inférieur à ce qui pouvait être obtenu en utilisant la solution modèle, qui est attribuée à la compétition pour les sites actifs de sorbant avec d'autres anions potentiels couramment trouvés dans les eaux souterraines tels que PO43-, Cl-, SO42- et NO3-.

Cinq cycles d'adsorption-désorption ont été réalisés pour évaluer la capacité de l'adsorbant à être régénéré et réutilisé. L'efficacité d'adsorption diminue avec le nombre de cycles, mais pas de manière significative (Fig. 13). Cela implique que l'adsorbant peut être recyclé plusieurs fois sans perdre son efficacité, ce qui est un facteur important à prendre en compte lors du choix d'un adsorbant.

Régénération de particules de silice fonctionnalisées par le fer.

Dans ce travail, des particules de silice amorphe ont été isolées de la roche ponce, recouvertes de fer, puis utilisées pour évaluer l'élimination du fluorure dans l'eau. Les principaux composants de la pierre ponce étaient SiO2 (61,41 %), Al2O3 (12,07 %) et Fe2O3 (11,06 %). Les particules de silice extraites (SP) étaient pures et amorphes à 96,71 %, tandis que les particules de silice recouvertes de fer (FCSP) contenaient 93,67 % de SiO2 et 2,93 % de Fe2O3. Le pH, la dose de sorbant et le temps de contact optimaux pour la solution initiale de fluorure de 20 mg/L de défluoration étaient de 6, 1 g et 45 min, respectivement. L'absorption du fluor correspond au modèle isotherme de Freundlich, indiquant une absorption multicouche du fluor sur une surface hétérogène, tandis que la défluoration suit une cinétique de pseudo-second ordre, impliquant une chimisorption. Les niveaux de fluorure dans l'eau de forage ont diminué de façon spectaculaire ; Intex 4,57 à 1,13, Kadokoi 2,46 à 0,54 et Naudo 5,39 à 1,2 mg/L. De plus, des études de régénération ont démontré que les FCSP peuvent être recyclés jusqu'à cinq fois sans perte significative d'efficacité. En conséquence, le sorbant à base de silice développé à partir de pierre ponce facilement disponible est approprié pour éliminer le fluorure de l'eau. Il est recommandé que davantage de recherches soient menées sur les effets des anions concurrents tels que PO43−, Cl−, SO42− et NO3− sur l'efficacité de l'élimination du fluorure à l'aide de FCSP.

Les données qui appuient les conclusions de ce travail sont accessibles sur demande auprès de l'auteur correspondant.

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Les auteurs remercient le Département de chimie de l'Université d'agriculture et de technologie Jomo Kenyatta (JKUAT) de leur avoir permis de mener leurs recherches dans leur laboratoire.

Département de chimie, École de mathématiques et de sciences physiques, Université d'agriculture et de technologie Jomo Kenyatta, PO Box 62000-00200, Nairobi, Kenya

Paul Kiprono, Jackson Kiptoo, Eunice Nyawade & Elijah Ngumba

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PK : Méthodologie, enquête et rédaction du projet original. Dr JK : Conceptualisation, analyse des données, examen et édition. Dr EN : Conceptualisation, analyse des données, examen et édition. Dr EN : Conceptualisation, analyse des données, examen et édition.

Correspondance à Paul Kiprono.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Kiprono, P., Kiptoo, J., Nyawade, E. et al. Particules de silice fonctionnalisées au fer comme sorbant ingénieux pour l'élimination du fluorure de l'eau. Sci Rep 13, 8018 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34357-8

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Reçu : 10 décembre 2022

Accepté : 28 avril 2023

Publié: 17 mai 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-34357-8

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